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論文

Experimental study on modeling of Pu sorption onto quartz

邉見 光; Walker, A.*; 山口 徹治

Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07

https://doi.org/10.1515/ract-2020-0068
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数${it K}$dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、$$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、$$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$の生成が制限されていることが推測された。$$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$及び$$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

論文

Completion of solidification and stabilization for Pu nitrate solution to reduce potential risks at Tokai Reprocessing Plant

向 泰宣; 中道 英男; 小林 大輔; 西村 和明; 藤咲 栄; 田中 秀樹; 磯前 日出海; 中村 仁宣; 栗田 勉; 飯田 正義*; et al.

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 8 Pages, 2017/04

東海再処理工場では、2007年の運転以降、長期間、プルトニウムを溶液の状態で貯蔵している。硝酸Pu溶液は、全電源喪失時に水素爆発や沸騰に伴う事故により放射性物質を施設外に放出するリスクがあり、2011年の東日本大震災以降、原子力機構は硝酸Pu溶液貯蔵時の潜在的なリスクについて評価を実施し、2013年に貯蔵中の硝酸Pu溶液(約640kgPu)の潜在的なリスクを低減するため、当該溶液をMOX粉末に転換し、固化・安定化を図ることを目的としたプルトニウム転換技術開発施設(PCDF)の運転を計画した。PCDFの運転をリスク低減化活動の一環として新規制基準の適用を受けずに実施するため、緊急安全対策等の原子力安全に係る必要な対策を実施し、原子力規制委員会より運転実施の了解が得られた。その結果、PCDFの運転を2014年の4月28日から開始し、2016年8月3日に約2年間の処理運転を計画通り無事に完遂した。

報告書

STACYにおけるMOX溶解試験残液の安定化処理

小林 冬実; 住谷 正人; 木田 孝; 石仙 順也; 内田 昇二; 神永 城太; 大木 恵一; 深谷 洋行; 曽野 浩樹

JAEA-Technology 2016-025, 42 Pages, 2016/11

JAEA-Technology-2016-025.pdf:17.88MB

日本原子力研究開発機構原子力科学研究所のSTACY施設では、平成12年から15年にかけて、プルトニウム溶液臨界実験に向けたMOX粉末燃料の溶解に関する基礎試験を実施した。溶解試験で生じた硝酸ウラニル溶液と硝酸プルトニウム溶液からなるMOX溶解試験残液を貯蔵設備にて貯蔵するにあたり、溶液の状態から酸化物へ転換する安定化処理が必要である。さらに、臨界安全の観点から、安定化処理後の酸化物に含まれる水分量を管理する必要がある。MOX溶解試験残液を安定化する方法として、溶液中のウランをアンモニアにより、プルトニウムをシュウ酸により沈殿させ、焙焼して酸化物とする方法を選定した。本報告書は、MOX溶解試験残液に含まれるウラン及びプルトニウムの安定化処理に係る検討及び作業の結果をまとめたものである。本報告書で示した手順に基づく実規模での安定化処理の結果、ウランの回収率は95.6%、プルトニウムの回収率は95.0%であった。また、安定化処理後の酸化物を窒素雰囲気下で再焙焼し、速やかにビニールバッグで溶封することで、酸化物の含水率を低く保つとともに水分の再付着を防止した。

報告書

銀媒体電解酸化法を用いたMOX溶解基礎試験

梅田 幹; 中崎 正人; 木田 孝; 佐藤 賢二; 加藤 忠仁; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2003-024, 23 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-024.pdf:0.98MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、定常臨界実験装置(STACY)で用いる硝酸プルトニウム溶液燃料の調製のため、銀媒体電解酸化法を用いたMOX粉末の溶解を計画している。銀媒体電解酸化法は、酸化力の強いAg(II)イオンを用いて二酸化プルトニウムなどを溶解する手法であり、硝酸には難溶性のMOXの溶解に対しても有効な手法であると考えられる。本報は、NUCEFのMOX溶解設備への銀媒体電解酸化法の適用にむけて、同法によるMOX粉末の溶解速度,溶解液組成等の確認のため,約100gのMOX粉末を用いたビーカー規模の溶解基礎試験の結果についてまとめたものである。試験結果より、STACYに用いる予定のMOX粉末は銀電解酸化法により完全に溶解できることを確認した。また溶解液については、NO$$_{2}$$ガス通気によりPu(VI)イオンを完全に4価に還元できることを確認した。

論文

Effects of organic solvent on infinite neutron multiplication factor of homogeneous plutonium nitrate solution system

桜井 聡; 荒川 拓也*; 奥野 浩

Journal of Nuclear Science and Technology, 35(5), p.365 - 369, 1998/05

https://doi.org/10.3327/jnst.35.365
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

均質硝酸プルトニウム溶液体系の無限中性子増倍率(k$$_{inf}$$)に与える有機溶媒の影響をMNCP-4Aを用いた数値計算によって調べた。その結果、硝酸プルトニウム-30vol%リン酸トリブチル-ドデカン有機溶媒系のk$$_{inf}$$は硝酸プルトニウム水溶液系のk$$_{inf}$$とほぼ等しいことを確認した。しかし、結果をより子細に眺めると、有機溶媒系のk$$_{inf}$$は70gPu/l以下では水溶液系の対応値よりも僅かに大きくなった。それゆえ、$$^{239}$$Pu(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$水溶液系の推定臨界下限濃度が6.9g$$^{239}$$Pu/lであるのに対して、有機溶媒系の推定臨界下限濃度は6.8g$$^{239}$$Pu/lとなった。また、有機溶媒系のリン酸トリブチル濃度が上昇するとk$$_{inf}$$が増加する傾向も見出した。

論文

Density equation of aqueous solution containing plutonium(IV), uranium(VI) and nitric acid

桜井 聡; 館盛 勝一

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(2), p.187 - 189, 1996/02

https://doi.org/10.3327/jnst.33.187
 被引用回数：22 パーセンタイル：82.77(Nuclear Science & Technology)

プルトニウム(IV)-ウラン(VI)-硝酸水溶液系の密度式を、今までに報告されている溶液密度データに対して、重回帰分析を行うことにより求めた。この密度式は、この系の密度式として知られているCauchetierの式と較べて、広い溶質濃度範囲(Pu$$<$$173g/l、U$$<$$380/l)において、より信頼性の高い密度(推定の標準誤差:0.00320g/cm$$^{3}$$)を与える。

論文

Lattice parameter of UN-PuN solid solution

鈴木 康文; 荒井 康夫; 岩井 孝; 大道 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(7), p.689 - 691, 1991/07

https://doi.org/10.3327/jnst.28.689

炭素熱還元で調製した原料を用いて全組成領域におけるUN-PuN固溶体の格子定数を測定した。その結果では格子定数はVegard則に従わず、特にPuN側組成では正にずれることが確認された。今回得られた結果はTenneryらの報告とよい一致を示したが、より詳細な測定によってVegard則から最もずれる組成についてはTenneryらの値よりもPuN側にあることを明らかにした。

論文

Safety design of the NUCEF critical facilities

竹下 功; 野村 正之; 板橋 隆之; 井沢 直樹; 柳澤 宏司

Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management,Vol. 1, p.510 - 515, 1991/00

NUCEFの臨界実験施設は、溶液燃料を用いる二つの臨界実験装置、プルトニウムを含む硝酸溶液燃料を調製する設備等より構成されているが、この施設の安全設計、就中、臨界安全、閉じ込め、耐震設計は、実験施設としての特徴を考慮しながら、原子炉、核燃料施設としての安全上の要求を十分満足させるように配慮している。低温、常圧、低燃焼度、巾広い実験条件等が実験施設としての特徴であるが、同時にプルトニウムの閉じ込め、環境への放射性核種の放出量の低減化等は、技術的に可能な限り配慮した安全設計は、想定事故に対する安全評価で十分に許容されるものであることが確認されている。

論文

Stoichiometry of fully oxidized PuO$$_{2}$$-NdO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$ and PuO$$_{2}$$-YO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$ solid solutions

福島 奨; 大道 敏彦; 前多 厚; 半田 宗男

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(8), p.681 - 683, 1982/00

https://doi.org/10.3327/jnst.19.681
 被引用回数：2 パーセンタイル：43.66(Nuclear Science & Technology)

乾燥空気中、1173°Kで酸化したPuO$$_{2}$$-RO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$系固溶体(R=Nd、Y;0~15mol%RO$$_{1}$$$$_{.}$$$$_{5}$$含有)の結晶構造、化学量論組成および結晶中のPu原子価をX線回折試験によって調べた。その結果、これら固溶体はCaF$$_{2}$$型結晶構造をもつ単相で、そのO/(Pu+R)比は2にほぼ等しく、しかも結晶格子中ではPu$$^{4}$$$$^{+}$$イオンのほかにPu$$^{5}$$$$^{+}$$イオンがPu$$^{6}$$$$^{+}$$イオンに優先して存在することが判った。したがって、固溶体の化学組成は(Pu$$^{4}$$$$^{+}$$$$_{1}$$$$_{-}$$$$_{2}$$$$_{x}$$、Pu$$^{5}$$$$^{+}$$$$_{x}$$、R$$^{3}$$$$^{+}$$$$_{x}$$)O$$^{2}$$$$^{-}$$$$_{2}$$$$_{.}$$$$_{0}$$$$_{0}$$で近似的に表わされる。

口頭

Puの石英への収着モデルの実験的研究

邉見 光

no journal, , 

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数${it K}$dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、$$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$のTh(IV)収着モデルでは、石英へのPu(IV)収着を再現できなかった。これは、イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、$$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$の生成が制限されている可能性があることが推測された。$$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$及び$$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

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